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化学学院付文升团队在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》上发表最新研究成果

近日,我校付文升教授团队在电催化领域取得重要进展,研究成果“Cracking the Reaction Pathway for Efficient HMF Electrooxidation: Strong Built-In Electric Field and Multimetal Synergistic Effects”已于国际期刊《Advanced Functional Materials》(中国科学院一区TOP,影响因子19)上发表,化学学院刘利教授为第一作者,付文升教授、中国科学技术大学方彬、中国科学院重庆绿色智能技术研究院杨晓辉为论文共同通讯作者,我校为第一单位。

5-羟甲基糠醛(HMF)的选择性氧化产物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被视为石油基对苯二甲酸的可持续替代品,对可持续材料发展具有重要价值。然而,其氧化反应(HMFOR)的六电子转移过程与复杂的中间体面临显著的动力学障碍。因此,面对这一难题,该研究设计合成了具有晶态CuS内核与高熵非晶态NiFeZrWCe-LDH壳层的CuS@NiFeZrWCe-LDH高熵异质结催化剂。通过构建晶态与非晶态之间的强内建电场以及多元金属位点的协同作用,实现了对HMF电氧化反应(HMFOR)路径的精准调控和高选择性。这一结构显著增强了对反应中间体的差异化吸附能力,促进了HMF分子中醛基(-CHO)的选择性活化,稳定了高价金属活性位点并加速了电荷转移。得益于内建电场与高熵效应的协同作用,该催化剂在HMFOR中展现出优异的性能:在1.389 V和1.466 V vs. RHE的过电位下即可分别达到10和50 mA cm-2的电流密度,HMF转化率、FDCA产率和法拉第效率分别高达98.04%、95.60%和97.34%。此外,通过系统地理论计算揭示了内建电场增强电子转移、多元金属位点差异化吸附以及反应路径优化的内在机制。该研究成果为设计高效能、高选择性的生物质转化电催化剂提供了新的结构模型与理论见解,对推动绿色化学与可持续能源技术的发展具有重要意义。

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